 Dès les X-XIème siècles, un petit monastère de religieuses bénédictines fut bâti dans la vallée, au coeur du massif forestier: "Notre-Dame de Bondilhon".
Pour des raisons de sécurité, les religieuses abandonnèrent leur monastère à la fin du XIIème siècle.
En ce temps, l’évêque d’Uzès, Guilhem de Vénéjan, attentif au péril hérétique que représentait l’expérience cathare pour les états du comte de Toulouse, entra en relation avec l’ordre des chartreux de saint Bruno et leur permit d’élever, en 1204, un nouveau monastère.
Ainsi fut fondée le 10 février 1204 la quarante et unième maison de l'Ordre.
Les débuts furent difficiles, comme pour tant d'autres couvents. La dizaine de religieux arrivée dans la forêt de Bondilhon dut défricher et rendre habitable le vallon qui lui était concédé. Encore aujourd'hui une partie des bâtiments repose sur d'immenses voûtes assurant leur assainissement.
Cette vallée rendue fertile par le labeur constant des chartreux devint "vallis bona", Valbonne.
Grâce également aux nombreuses donations qui leur furent faites, les chartreux se trouvèrent rapidement à la tête de grands domaines sur la région. Leurs richesses; leur rayonnement; leur réputation d'intercesseur auprès de Dieu; leur oeuvre de charité qui redistribuait une grande partie des dons reçus aux nécessiteux de la région... Tout cela ne pouvait que susciter jalousie et convoitise de la part des Grands voisins. Les conflits avec le prieuré Saint-Pierre de Saint-Saturnin-du-Port (Pont-Saint-Esprit) en sont l'illustration.
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